表面功能化的微腔增強了非線性光學

二氧化硅光學微腔是主要的光子器件，因其在寬帶光譜和成熟的制造工藝中固有的超低損耗而受到重視，但不幸的是，它們具有較低的二階和三階光學非線性。微腔的顯著特征是表面固有的漏逝場，這為表面的光-物質(zhì)相互作用打開了窗口。

現(xiàn)在，由北京大學的肖云峰教授領(lǐng)導的研究小組與上?？萍即髮W的沉曉琴教授合作，在表面功能化的二氧化硅微腔中實現(xiàn)了創(chuàng)紀錄的高效三次諧波產(chǎn)生(THG)。這項工作已在線發(fā)表在《物理評論快報》上，標題為“ 具有有機功能化表面的微腔非線性光學器件 ”。

在這項工作中，共軛有機分子用于微腔表面的功能化，由于其大的離域電子系統(tǒng)，它們具有非常大的非線性光學響應。通過表面功能化策略，有望將高質(zhì)量因子(Q)微腔與龐大的非線性分子庫聯(lián)系起來。

給定腔中的幾何形狀和材料色散，泵浦光和三次諧波(TH)信號及其相應的腔模式的光頻率失配會破壞TH輸出的雙共振增強，特別是在超高Q微腔中。“表面增強的三階非線性是高效THG的故事的一部分，”肖教授的“博雅”博士后陳錦輝說。“我們通過利用Kerr和熱效應來開發(fā)動態(tài)相位匹配方法，以解決超高Q微腔中具有挑戰(zhàn)性的光學模式色散。”

這些效應共同引入了腔模的頻移，并導致泵浦和TH諧振失配的動態(tài)補償。結(jié)果，在幾毫瓦的泵浦功率下觀察到明亮的TH信號，最大轉(zhuǎn)換效率高達1,680%/ W2，這比最佳報道的純二氧化硅微腔的轉(zhuǎn)換效率高四個數(shù)量級。超高的轉(zhuǎn)換效率歸因于有機分子的強非線性和泵浦光和TH信號的超高Q共振增強。

為了進一步識別非線性信號的起源，研究人員分析了泵浦偏振相關(guān)的TH或三階和頻(TSF)輸出。他們發(fā)現(xiàn)，由于有機分子的表面排列，橫向電動泵浦極化的輸出TH或TSF功率比橫向電動泵浦極化的輸出TH或TSF功率高約兩個數(shù)量級。

肖教授說：“該實驗在二氧化硅光子學中獲得了最高的THG效率記錄。” “更重要的是，這項工作可能會為改善性能和擴大微腔的應用開辟新的視野，微腔是由傳統(tǒng)的塊狀材料(例如二氧化硅和氮化硅)制成的。我們在這項工作中學習和開發(fā)的技術(shù)和機理，包括表面功能化和動態(tài)相位匹配方法在內(nèi)的各種方法，將作為各種應用的基礎(chǔ)，特別是在寬帶可調(diào)非線性光子學中。”