電子注入水后不久會發(fā)生什么？

由于1月16日在Nature Communications上發(fā)表的一篇文章，這個長達數(shù)十年的問題現(xiàn)在得到了答案。該研究是芝加哥大學(xué)，能源部(DOE)Argonne和Lawrence Livermore National的研究人員合作的成果。實驗室和加州大學(xué)圣地亞哥分校。

由于1月16日在Nature Communications上發(fā)表的一篇文章，這個長達數(shù)十年的問題現(xiàn)在得到了答案。該研究是芝加哥大學(xué)，能源部(DOE)Argonne和Lawrence Livermore National的研究人員合作的成果。實驗室和加州大學(xué)圣地亞哥分校。

芝加哥大學(xué)分子工程研究所的Liew家庭教授，阿貢的高級科學(xué)家Giulia Galli教授說，到目前為止，科學(xué)家們在想要通過實驗測量水的電子親和力時面臨技術(shù)挑戰(zhàn)。

“文獻中引用的大部分結(jié)果都是實驗數(shù)字，實際上是通過將一些測量數(shù)量與粗略的理論估計值相結(jié)合而得到的值，”她說。

另一方面，由于直接模擬相互作用的困難和高計算成本，準(zhǔn)確的理論測量已經(jīng)無法實現(xiàn)，加州大學(xué)圣地亞哥分校教授Francesco Paesani說，該研究的合著者多年來一直致力于為液態(tài)水建模提供準(zhǔn)確的潛力。

Paesani開發(fā)的水分子之間的相互作用潛力被用來模擬液態(tài)水和水的表面結(jié)構(gòu)。一旦獲得結(jié)構(gòu)，Galli團隊開發(fā)的用于研究物質(zhì)激發(fā)態(tài)的高度精確的理論方法和軟件被用于理解當(dāng)電子注入水中時會發(fā)生什么。

從根本上說，研究人員試圖了解電子是否存在于液體中并最終參與化學(xué)反應(yīng)。中心問題是，“液體是否會立即與電子結(jié)合?”

研究人員發(fā)現(xiàn)電子與水結(jié)合; 然而，它的結(jié)合能比以前想象的要小得多。這促使研究人員重新審視了許多公認的水電子親和力數(shù)據(jù)和模型。

Galli和她的同事多年來開發(fā)了本研究中使用的興奮狀態(tài)的方法，與來自Lawrence Livermore的TA Pham和來自Argonne的Marco Govoni合作，兩人都是本研究的共同作者。

“使用開發(fā)用于研究現(xiàn)實系統(tǒng)中興奮狀態(tài)現(xiàn)象的軟件(命名為無空狀態(tài)或WEST)和阿貢領(lǐng)導(dǎo)計算設(shè)施(ALCF)，我們終于能夠為足夠大且時間足夠長的樣本生成數(shù)據(jù)。研究液態(tài)水的電子親和力，“Govoni說。

“我們發(fā)現(xiàn)在表面和大量液體中的親和力之間存在很大差異。我們還發(fā)現(xiàn)了與文獻中接受的值不同的值，這促使我們重新審視水中電子的完整能量圖，“Pham補充道。

這一發(fā)現(xiàn)對于尋求從根本上理解水的性質(zhì)的科學(xué)家以及想要描述水溶液中還原/氧化反應(yīng)的科學(xué)家都有重要的影響，這些反應(yīng)在化學(xué)和生物學(xué)中廣泛存在。

特別是，科學(xué)家們在篩選用于光電化學(xué)電池的材料時經(jīng)常使用有關(guān)水的能量水平的信息。對水電子親和力的可靠估計(該研究的研究人員提供了大量水及其表面)將有助于科學(xué)家建立更穩(wěn)健，更可靠的計算協(xié)議，并改進材料的計算篩選。